Étude expérimentale et numérique des processus de dévolatilisation et d'oxydation du charbon pulvérisé à fort gradient de chauffe sous air et sous atmosphères enrichies en oxygène

Résumé

La place du charbon dans le mix énergétique mondial actuel et à venir est importante, notamment dans le domaine de la production d’électricité. Un enjeu énergétique et environnemental crucial à l’heure actuelle est de soutenir le besoin croissant en énergie électrique, tout en limitant les rejets de CO2. Le développement de la combustion du charbon pulvérisé sous des atmosphères favorisant la capture du CO2 à l’échelle industrielle est une façon d’atteindre ce but. L’étude proposée a ainsi pour objectif de contribuer à la compréhension des modifications des processus physico-chimiques de combustion du charbon pulvérisé induites par un changement d’atmosphère d’oxydation. Plus précisément, la dévolatilisation et l’oxydation des composés dévolatilisés ont été étudiées sous air, sous air enrichi en oxygène et sous oxycombustion en ayant recours à une approche de modélisation par réseaux de réacteurs chimiques. Dans la première partie de cette thèse, des modèles cinétiques de dévolatilisation empirique et structurel ont été considérés. Leurs prédictions ont été comparées à des mesures expérimentales effectuées sous atmosphère inerte, sous air et sous atmosphères enrichies en oxygène en ayant recours à un dispositif de laboratoire reproduisant des gradients de chauffe industriels. Cette étude a mis en évidence que l’atmosphère de combustion n’influençait qu’indirectement la dévolatilisation dans les conditions étudiées via la modification des transferts thermiques en direction des particules. Cette analyse a de plus permis de sélectionner le modèle de dévolatilisation à deux réactions compétitives ainsi que le modèle Chemical Percolation Devolatilization (CPD) qui ont ensuite été implémentés dans le réseau de réacteurs. La deuxième partie de cette thèse a consisté à modéliser, avec ANSYS FLUENT, la dynamique des écoulements dans la chambre de combustion du banc d’essais. Ces résultats numériques ont permis, dans la troisième partie de la thèse, de déterminer les propriétés des réacteurs du réseau telles que leur taille et les transferts de masse et d’énergie se produisant entre eux. L’approche de modélisation par réseau de réacteurs a en outre permis de considérer une cinétique chimique détaillée comprenant 190 espèces impliquées dans 869 réactions. Les simulations opérées ont permis d’étudier finement les processus d’oxydation des composés dévolatilisés incluant des espèces azotées et soufrées ainsi que des goudrons et notamment d’expliquer les modifications observes au niveau des concentrations en CO, NO, SO2 et en précurseurs de suies lors du changement d’atmosphère de combustion. Cette analyse des chemins réactionnels a notamment mis en évidence que, sous oxycombustion, l’augmentation de la concentration de CO observée est due à une oxydation accrue des goudrons et à une production accrue de HCO tandis que la formation de NO par des chemins alternatifs comme HCN→NCO→HNCO→HNO→NO s’est avérée favorisée.

Date	23 janv. 2019
langue originale	Français
Établissement diplômant	École de technologie supérieure
Superviseur	Patrice Seers (Directeur(-trice)) & Romain Lemaire (Codirecteur(-trice))