Modélisation conjointe du silicium, de l’oxygène et de la silice

Résumé

Cette thèse décrit le développement de potentiels interatomiques pour le silicium et la silice, suivis d’une étude numérique du silicium amorphe basée sur le dit potentiel. Le silicium et la silice sont les constituants fondamentaux de plusieurs matériaux de construction tels que les argiles, les matériaux cimentaires et les polymères activés par alcalins. Ce travail propose une description conjointe par potentiel interatomique d’un composé de la silice (SiO2) et de ses composants élémentaires, le silicium (Si) et l’oxygène (O), intégrant le concept de transfert de charge. Cependant, cette description combinée et les complexités liées au transfert de charge posent des défis aux méthodes traditionnelles, qui rencontrent souvent des limitations spatiotemporelles et des problèmes de transférabilité. Dans cette recherche, la silice et ses composants élémentaires — le silicium et l’oxygène — ont été utilisés comme prototypes pour évaluer la capacité du Potentiel par Tenseur de Moments (MTP) à décrire simultanément et avec précision des espaces configurationnels disjoints, tout en intégrant les transferts de charge. Le MTP est un potentiel basé sur l’apprentissage automatique qui a montré des résultats prometteurs dans la description non conjointe de matériaux tels que les semi-conducteurs, l’eau et les alliages. Dans un premier temps, une base de données complète pour la silice, le silicium et l’oxygène a été générée à partir de milliers de calculs basés sur la théorie de la fonctionnelle de la densité électronique (DFT). Par la suite, le MTP a été paramétrisé en utilisant ce jeu de données, adoptant une approche unifiée pour le système disjoint Si-SiO2-O. Le potentiel obtenu a ensuite été utilisé pour des calculs statiques et des simulations de dynamique moléculaire, avec des résultats comparés aux données DFT, aux résultats expérimentaux et aux modèles semi-empiriques. Le potentiel a été testé en profondeur en le couplant à la technique d’activation et de relaxation nouveau (Activation Relaxation Technique nouveau - ARTn) pour modéliser le silicium amorphe. Les prédictions du potentiel unifié s’alignent bien avec les données expérimentales. De plus, il a été conclu que les coordonnées de réaction chimiques sont suffisantes pour décrire les transferts de charge, tandis qu’un choix judicieux du nombre de paramètres du modèle permet de décrire simultanément les régions disjointes de l’espace configurationnel et ce de façon efficace. Suite à ces résultats, une base de données sur l’eau, ainsi que sur les molécules et structures liées au gel de silice, a été conçue et générée. L’étape de l’eau constitue un point de départ pour la modélisation de systèmes plus complexes en lien avec les matériaux cimentaires et argileux. Le coût computationnel associé à la modélisation dans cette thèse reste modeste grâce à la taille de la base de données générée et aux simulations effectuées. Il existe un potentiel d’optimisation supplémentaire des coûts en élaborant un plan de travail concis et en affinant les codes impliqués dans le développement du potentiel.

Date	28 avr. 2025
langue originale	Français
Établissement diplômant	École de technologie supérieure
Superviseur	Claudiane Ouellet-Plamondon (Directeur(-trice)) & Laurent Karim Beland (Codirecteur(-trice))