On the time-resolved atomic force microscopy

Résumé

La compréhension de la dynamique des porteurs de charge et des processus médiés par les défauts à l’échelle nanométrique est essentielle pour améliorer les performances et la fiabilité des matériaux fonctionnels à base d’oxydes métalliques. Dans des systèmes tels que le dioxyde de titane (TiO2), le comportement électronique est régi par une interaction complexe entre le transport de charge, les défauts de lacunes d’oxygène, l’énergétique de surface et les stimuli externes, notamment l’illumination, la température et l’excitation électrique. Beaucoup de ces processus sont spatialement hétérogènes et fortement dépendants du temps, pourtant les techniques de caractérisation conventionnelles ne fournissent souvent que des informations moyennées spatialement ou temporellement, limitant la compréhension des mécanismes qui contrôlent le comportement macroscopique des matériaux. Cette thèse utilise des techniques avancées basées sur la microscopie à force atomique (AFM) pour sonder directement la dynamique des porteurs de charge et les phénomènes électrostatiques à l’échelle nanométrique sur plusieurs échelles de temps. En combinant la microscopie à force électrostatique, la microscopie à force à sonde Kelvin (KPFM) et les approches AFM résolues en temps, ce travail étudie comment les paysages de défauts locaux et les conditions d’excitation régissent le comportement électronique du TiO2 dans des conditions de non-équilibre. Des mesures d’AFM résolues en temps sont utilisées pour quantifier la dynamique de relaxation des porteurs de charge sur des échelles de temps allant de la milliseconde à la seconde, révélant une cinétique spatialement hétérogène associée au transport médié par les défauts et au mouvement de charge coopératif. Les mesures dépendantes de la température permettent l’extraction de barrières de migration effectives, fournissant un aperçu du rôle des lacunes d’oxygène dans la régulation de la dynamique de transport. Pour accéder à des processus électroniques plus rapides, l’AFM résolue en temps à l’échelle de la sous-microseconde est mise en œuvre par l’analyse du signal du levier en temps réel, permettant l’étude de la dynamique de redistribution rapide des charges qui complète les processus plus lents pilotés par les défauts. En parallèle, la KPFM est employée pour sonder le potentiel de surface local et l’évolution énergétique sous une illumination ultraviolette contrôlée. En faisant varier l’énergie des photons, la géométrie d’irradiation et les conditions interfaciales, la thèse élucide comment les lacunes d’oxygène de surface photo-induites et les interfaces métal-oxyde modulent les décalages du niveau de Fermi et la cinétique des porteurs de charge. Collectivement, les résultats démontrent que la dynamique des porteurs de charge à l’échelle nanométrique dans le TiO2 est très sensible à la distribution des défauts, à l’historique d’excitation et à l’échelle de temps de mesure. En intégrant les techniques d’AFM électrostatique et résolues en temps, cette thèse fournit un cadre unifié pour corréler l’énergétique locale avec le comportement de transport dynamique, faisant progresser la compréhension des processus pilotés par les défauts dans les oxydes métalliques et établissant l’AFM résolue en temps comme un outil puissant pour la caractérisation nanométrique des matériaux fonctionnels.

Date	16 juin 2026
langue originale	Anglais américain
Établissement diplômant	École de technologie supérieure
Superviseur	Omur Dagdeviren (Directeur(-trice))